Metal oxide catalysts for methanol synthesis from CO₂-rich syngas

ตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะออกไซด์สำหรับการสังเคราะห์เมทานอลจากแก๊สสังเคราะห์ที่มีปริมาณคาร์บอนไดออกไซด์มาก

Name: Chanakarn Puwapitayanon

ThaSH: Methanol synthesis

ThaSH: Syngas

ThaSH: Metal oxide

Abstract: Development of metal oxide catalysts for methanol synthesis from CO₂-rich syngas as a function of catalyst preparation process has been carried out by using metal doping such as Zr and Pd. Activity of metal oxide catalysts were investigated in terms of catalyst molar ratio, preparation methods, metal-doped content, alcohol solvent, support, salt precursor, CO2-containing syngas and metal doping. Reactions were performed under low temperature process in a slurry reactor by using alcohols as a catalytic solvent. Molar ratio of Cu/Zn = 1 exhibited the highest activity. At 170 and 200 ℃, 0.5%wt Zr/Cu/ZnO prepared by co-precipitation method was the most effective catalyst. 0.5%wt Zr-Cu/ZnO prepared by co-precipitation-impregnation method was an effective catalyst for methanol synthesis with CO2-rich syngas. 0.5%wt Pd-Cu/ZnO also improved catalytic activity especially for long period of reaction time. High hydrogen consumption of Pd-Cu/ZnO catalyst brought in high reducibility to increase activity. The highest total carbon conversion was found by using 2-propanol as reaction medium. ZnO support played a role to promote activity form CO hydrogenation. Cu/ZnO formulated from acetate precursor showed high reactivity. Using of Cu/ZnO catalyst for batch methanol synthesis from CO2-rich containing syngas resulted in decreasing total carbon conversion due to the catalyst deactivation by CO₂ and water. Up to 10%CO₂ containing syngas, 0.5%wt Zr-Cu/ZnO promoted activity and stability by increasing CO₂ hydrogenation and suppressed water formation in the reaction system.

Abstract: การพัฒนาตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะออกไซด์สำหรับการสังเคราะห์เมทานอลจากแก๊สสังเคราะห์ที่มีปริมาณคาร์บอนไดออกไซด์มากเป็นฟังก์ชันหนึ่งของกระบวนการการเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยาซึ่งได้ถูกศึกษาโดยการเติมโลหะ เช่น เซอร์โคเนียมและแพลเลเดียม อัตราส่วนโดยโมล คอปเปอร์ต่อซิงค์ วิธีการเตรียมตัวเร่งปฏิกิริยา ปริมาณการเติมโลหะ ตัวทำละลายแอลกอฮอล์ ตัวรองรับ เกลือของสารเริ่มต้น ปริมาณคาร์บอนไดออกไซด์ในแก๊สสังเคราะห์ และการเติมโลหะที่มีต่อความว่องไวของตัวเร่งปฏิกิริยาโลหะออกไซด์พื้นฐาน กระทำปฏิกิริยาภายใต้ภาวะกระบวนการอุณหภูมิต่ำในปฏิกรณ์แบบปั่นกวนโดยอาศัยแอลกอฮอล์เป็นตัวทำละลายเร่งปฏิกิริยาร่วม อัตราส่วนโดยโมลคอปเปอร์ต่อซิงค์เป็นหนึ่งแสดงความว่องไวดีที่สุด ที่อุณหภูมิ 170 และ 200 องศาเซลเซียสด้วย 0.5%wt Zr/Cu/ZnO ซึ่งเตรียมด้วยวิธีการตกตะกอนร่วมเป็นตัวเร่งปฏิกิริยาที่ให้ผลดีที่สุด 0.5%wt Zr-Cu/ZnO ซึ่งเตรียมด้วยวิธีการตกตะกอนร่วมและการฝังตัวเป็นตัวเร่งปฏิกิริยาที่ให้ผลดีสำหรับการสังเคราะห์เมทานอลด้วยแก๊สสังเคราะห์ที่มีคาร์บอนไดออกไซด์มาก 0.5%wt Pd-Cu/ZnO ช่วยปรับปรุงความว่องไวการปฏิกิริยาได้เช่นเดียวกันโดยเฉพาะอย่างยิ่งเมื่อกระทำปฏิกิริยาเป็นระยะเวลายาวนาน การบริโภคปริมาณไฮโดรเจนมากของตัวเร่งปฏิกิริยา Pd-Cu/ZnO นำมาซึ่งความสามารถในการรีดิวซ์สูงเพื่อเพิ่มความว่องไว เมื่อใช้ 2-โพรพานอลเป็นตัวกลางในการทำปฏิกิริยาพบว่าให้การเปลี่ยนคาร์บอนรวมสูงสุด ตัวรองรับซิงค์ออกไซด์แสดงบทบาทเพื่อส่งเสริมความว่องไวต่อการก่อรูปไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนมอนอกไซด์ Cu/ZnO ซึ่งเตรียมจากสารเริ่มต้นอะซิเตทแสดงความว่องไวสูง เมื่อใช้ตัวเร่งปฏิกิริยา Cu/ZnO ในการสังเคราะห์เมทานอลแบบกะจากแก๊สสังเคราะห์ที่มีปริมาณคาร์บอนไดออกไซด์มากเป็นผลให้การเปลี่ยนคาร์บอนรวมลดลงเนื่องจากการเสื่อมสภาพของตัวเร่งปฏิกิริยาจากคาร์บอนไดออกไซด์และน้ำ แก๊สสังเคราะห์ที่มีปริมาณคาร์บอนไดออกไซด์สูงถึง 10 เปอร์เซ็นต์ พบว่า 0.5%wt Zr-Cu/ZnO สามารถส่งเสริมว่องไวและความเสถียรโดยเพิ่มการไฮโดรจิเนชันของคาร์บอนไดออกไซด์และยับยั้งการเกิดน้ำขึ้นในระบบปฏิกิริยา

Chulalongkorn University. Center of Academic Resources

Address: BANGKOK

Email: cuir@car.chula.ac.th

Name: Prasert Reubroycharoen

Role: advisor

Created: 2008

Modified: 2011-07-19

Issued: 2011-07-09

วิทยานิพนธ์/Thesis

application/pdf

eng

DegreeName: Master of Science

Level: Master's Degree

Descipline: Petrochemistry and Polymer Science

Grantor: Chulalongkorn University

ลำดับที่.	ชื่อแฟ้มข้อมูล	ขนาดแฟ้มข้อมูล	จำนวนเข้าถึง	วัน-เวลาเข้าถึงล่าสุด
1	Chanakarn_pu.pdf	1.37 MB	36	2019-02-12 13:57:22

ใช้เวลา

0.031119 วินาที