SYNTHESIS OF ZEOLITE FROM COAL FLY ASH AS WATER ADSORBENT

การสังเคราะห์ซีโอไลท์จากเถ้าลอยถ่านหินเพื่อใช้เป็นตัวดูดซับน้ำ

Name: Panu Panitchakarn

LCSH: Coal ash

LCSH: Zeolites

Abstract: This dissertation comprised two main parts. The first part is to evaluate the technical feasibility in the conversion of CFA to zeolite, which is widely employed in the ethanol purification unit. The synthesis began with the pretreatment of CFA to remove impurities (e.g., Fe2O3, CaO, etc.) under various acid types (HCl, H2SO4 and HNO3) and acid/CFA ratios (5 to 25 mlacid/gCFA). Due to the high purity (up to 97%), the high relative of zeolite X crystallinity (up to 88%), and the high specific area (461 m2/g), the use of 20%wt HCl with an L/S ratio of 20 mlHCl/gCFA to wash the CFA for 2 hr at 80°C were found to be the most suitable conditions for the acid-washing pretreatment. Furthermore, to reduce the environmental impact of the treatment process, the reuse of the acid was studied and found that most impurities in CFA could be removed effectively, and the products exhibited high purity. After acid-washing, the treated CFA was then converted to zeolite by fusion reaction at 550ºC with a NaOH/CFA mass ratio of 2.25 and a Si/Al molar ratio in the range of 0.54 to 1.84. The Si/Al ratio was adjusted by mixing Al2O3 to the treated CFA. The fused product was further crystallized at 80ºC for 4 hr. Zeolite type A was obtained with a yield in the range of 63-73% when the Si/Al molar ratios were lower than 1, whereas zeolite type X was formed with a yield in the range of 28-33% when the Si/Al molar ratio were higher than 1.The second part is to investigate the water adsorption performance of the synthesized samples compared to the commercial grade molecular sieve. The zeolite synthesized using the most suitable conditions of acid-washing and zeolite synthesis (NaOH/CFA mass ratio of 2.25 and Si/Al molar ratio of 0.82), had a higher water adsorption performance than the commercial grade molecular sieve and under ten adsorption-testing cycles at 90ºC, a high ethanol purity (>99.5%wt) can still be achieved without deactivation. Zeolite from the large scale production was always found to take the form of zeolite type X whereas that from the small scale was type A. This discrepancy occurred due to the inherited long filtration time in the large reactor which allowed further development of zeolite (from A to X). This gave a yield in the range of 71-74%. Regarding water adsorption performance, the maximum adsorption capacity of the sample treated with 20%wt using the large scale production were lower than the commercial molecular sieve type 4A, the maximum adsorption capacity of these samples were higher than the commercial molecular sieve type 3A. However, an economic analysis demonstrated that the total expense per batch of zeolite synthesized by large scale is relatively low when compared with the cost of commercial grade molecular sieve

Abstract: งานวิจัยนี้ประกอบไปด้วยสองส่วนหลักด้วยกัน ในส่วนแรกเป็นการศึกษาความเป็นไปได้ในการนำเถ้าลอยถ่านหินมาใช้เป็นสารตั้งต้นเพื่อสังเคราะห์ซีโอไลท์ ซึ่งใช้ประโยชน์ในการดูดซับน้ำออกจากเอทานอลในกระบวนการผลิตเอทานอลบริสุทธิ์ โดยขั้นตอนการสังเคราะห์เริ่มจากการปรับปรุงคุณภาพของเถ้าลอย เพื่อกำจัดสิ่งเจือปน เช่น Fe2O3, CaO และสิ่งเจือปนอื่น ๆ ออกโดยใช้กรดชนิดต่างๆ (กรดไฮโดรคลอริก, กรดซัลฟิวริก และ กรดไนตริก) ทั้งนี้พบว่าสภาวะที่เหมาะสมที่สุดในการล้างสิ่งเจือปนออกจากเถ้าลอยถ่านหินคือการใช้กรดไฮโดรคลอริกเข้มข้น 20%โดยน้ำหนัก ที่สัดส่วน 20 มิลลิลิตรของกรดต่อกรัมของเถ้าลอย เพื่อล้างเถ้าลอยถ่านหินเป็นเวลา 2 ชั่วโมง ที่อุณหภูมิ 80oC โดยซีโอไลท์ที่สังเคราะห์จากเถ้าลอยถ่านหินที่ผ่านกระบวนการปรับปรุงคุณภาพภายใต้สภาวะดังกล่าวนั้นจะมีความบริสุทธิ์สูงได้ถึง 97% อีกทั้งยังมีค่าร้อยละความเป็นผลึกสัมพัทธ์ของซีโอไลท์เอ็กซ์สูงได้ถึง 88% และยังมีพื้นที่ผิวจำเพาะ 461 ตารางเมตรต่อกรัม อีกด้วย นอกจากนั้นยังมีการศึกษาการนำน้ำกรดที่ใช้ในกระบวนการปรับปรุงคุณภาพเถ้าลอยแล้วนั้นกลับมาใช้ใหม่เพื่อเป็นการลดผลกระทบที่เกิดขึ้นกับสิ่งแวดล้อม โดยพบว่าสิ่งเจือปนในเถ้าลอยถ่านหินถูกล้างออกโดยน้ำกรดที่นำกลับมาใช้ใหม่ได้อย่างมีประสิทธิภาพ และผลิตภัณฑ์ที่ได้นั้นยังคงมีความบริสุทธิ์สูงดังเดิม หลังจากปรับปรุงคุณภาพเถ้าลอยด้วยการล้างด้วยกรดแล้ว เถ้าลอยจะถูกแปรสภาพด้วยกระบวนการฟิวชั่นที่อุณหภูมิ 550°C เป็นเวลา 1 ชั่วโมง ด้วยสัดส่วนของโซเดียมไฮดรอกไซด์ 2.25 กรัมต่อกรัมของเถ้าลอย และปรับสัดส่วนโดยโมลของซิลิกอนต่อะอลูมิเนียม (Si/Al) ของเถ้าลอยให้มีค่าอยู่ในช่วง 0.54 ถึง 1.84 โดยการเติมอะลูมิเนียมออกไซด์โดยตรง หลังจากนั้นจึงนำเถ้าลอยที่แปรสภาพแล้วนี้มาตกผลึกที่อุณหภูมิ 80°C เป็นเวลา 4 ชั่วโมง ทั้งนี้พบว่าหากสัดส่วนโดยโมลของซิลิกอนต่ออะลูมิเนียมมีค่าน้อยกว่าหนึ่ง ซีโอไลท์ที่สังเคราะห์ได้จากสภาวะดังกล่าวจะเป็นซีโอไลท์ประเภทเอ และมีค่าผลได้อยู่ในช่วง 63-73% ในขณะที่ผลิตภัณฑ์ที่ได้จะเป็นซีโอไลท์ประเภทเอ็กซ์ ซึ่งจะมีค่าผลได้อยู่ในช่วง 28-33% หากสัดส่วนโดยโมลของซิลิกอนต่ออะลูมิเนียมมีค่ามากกว่าหนึ่ง ในส่วนที่สองเป็นการทดสอบศักยภาพในการดูดซับน้ำของซีโอไลท์ที่สังเคราะห์ได้ดังกล่าวและเปรียบเทียบกับซีโอไลท์ที่มีขายในเชิงพาณิชย์ ทั้งนี้ซีโอไลท์ที่สังเคราะห์จากเถ้าลอยถ่านหินที่ปรับปรุงคุณภาพด้วยการล้างด้วยกรดภายใต้สภาวะที่เหมาะสมดังกล่าวและแปรสภาพเป็นซีโอไลท์ด้วยสัดส่วนของโซเดียมไฮดรอกไซด์ 2.25 กรัมต่อกรัมของเถ้าลอย และปรับสัดส่วนโดยโมลของซิลิกอนต่ออะลูมิเนียมเป็น 0.82 มีศักยภาพในการดูดซับน้ำออกจากเอทานอลได้มากกว่าซีโอไลท์ในเชิงพาณิชย์ที่ใช้ในระดับอุตสาหกรรม และจากการทดสอบการดูดซับน้ำออกจากเอทานอลที่อุณหภูมิ 90oC ด้วยซีโอไลท์ที่สังเคราะห์ได้ดังกล่าวพบว่าสามารถนำกลับมาใช้ใหม่ได้มากกว่า 10 ครั้ง และยังคงมีศักยภาพในการดูดซับที่มีประสิทธิภาพสูง โดยเอทานอลที่ผ่านกระบวนการดูดซับดังกล่าวแล้วจะมีความบริสุทธิ์สูงมากกว่า 99.5%โดยน้ำหนัก ทั้งนี้เมื่อทอสอบผลิตซีโอไลท์ดังกล่าวในระบบขนาดใหญ่ ผลิตภัณฑ์ที่ได้จะเป็นซีโอไลท์ประเภทเอ็กซ์และมีค่าผลได้ประมาณ 71-74% ในขณะที่ผลิตภัณฑ์ที่ได้จากการผลิตระดับห้องปฏิบัติการคือซีโอไลท์ประเภทเอ ทั้งนี้เนื่องมาจากความแตกต่างกันของเวลาในขั้นตอนการกรองแยก ซึ่งระบบขนาดใหญ่จะใช้เวลาในการกรองแยกมากกว่าทำให้ผลิตภัณฑ์ซีโอไลท์ที่ได้เปลี่ยนแปลงไป นอกจากนั้นจากการศึกษาศักยภาพการดูดซับน้ำของซีโอไลท์ที่ผลิตจากเถ้าลอยที่มีการปรับปรุงคุณภาพเถ้าลอยด้วยระบบต้นแบบขนาดใหญ่โดยล้างด้วยกรดไฮโดรคลอริกเข้มข้น 20%โดยน้ำหนัก พบว่าศักยภาพในการดูดซับน้ำของซีโอไลท์ที่สังเคราะห์จากระบบต้นแบบนี้จะมีค่าปริมาณการดูดซับสูงสุดมากกว่าตัวดูดซับในเชิงพาณิชย์ประเภท 3เอ แต่ยังคงมีค่าปริมาณการดูดซับน้ำสูงสุดน้อยกว่าตัวดูดซับในเชิงพาณิชย์ประเภท 4เอ แต่อย่างไรก็ตามเมื่อประเมินทางเศรษฐศาสตร์ พบว่าค่าใช้จ่ายในการผลิตซีโอไลท์ในระบบขนาดใหญ่มีค่าน้อยกว่าราคาของโมเลกูลาร์ซีฟที่ขายในปัจจุบัน

Chulalongkorn University. Office of Academic Resources

Address: BANGKOK

Email: cuir@car.chula.ac.th

Name: Prasert Pavasant

Role: advisor

Name: Navadol Laosiripojana

Role: advisor

Created: 2013

Modified: 2015-11-29

Issued: 2015-11-29

วิทยานิพนธ์/Thesis

application/pdf

URL: http://cuir.car.chula.ac.th/handle/123456789/42568

eng

DegreeName: Doctor of Engineering

Level: Doctoral Degree

Descipline: Chemical Engineering

Grantor: Chulalongkorn University

©copyrights Chulalongkorn University

ลำดับที่.	ชื่อแฟ้มข้อมูล	ขนาดแฟ้มข้อมูล	จำนวนเข้าถึง	วัน-เวลาเข้าถึงล่าสุด
1	213036.pdf	3.92 MB	35	2026-05-26 18:16:01

ใช้เวลา

0.043831 วินาที